電催化CO2還原技術(shù)可以利用新能源富余電力，將溫室氣體CO2轉(zhuǎn)化為具有一定經(jīng)濟(jì)價(jià)值的化學(xué)品和燃料，為實(shí)現(xiàn)雙碳戰(zhàn)略提供了一條潛在的技術(shù)路徑。近期，化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院楊恒攀/何傳新教授團(tuán)隊(duì)圍繞電催化CO2還原，在National Science Review，Advanced Functional Materials，Advanced Energy Materials等高水平期刊，發(fā)表了一系列研究論文。
（1）利用有機(jī)摻雜策略，將大量分子修飾在Pt納米微晶中，從而改變了金屬Pt的催化性質(zhì)。通常在水溶液體系中占主導(dǎo)的電催化氫析出性能，被成功的轉(zhuǎn)換為CO2電還原性能。所制備的PtNPs@Th催化劑，可在酸性條件下將CO2電還原為CH4，同時(shí)表現(xiàn)出超過(guò)100小時(shí)的穩(wěn)定性。該成果以“Molecular modification enables CO2electroreduction to methane on platinum surface in acidic media”為題，發(fā)表在National Science Review（IF=16.3），博士后蔡慧珠為共同第一作者。
（2）CO2電還原主要發(fā)生在三相界面，而界面性質(zhì)可以直接影響反應(yīng)路徑。雖然Cu基材料能夠產(chǎn)生大量的醇類和烴類，但很難精確調(diào)控反應(yīng)界面以獲得特定的目標(biāo)產(chǎn)物。通過(guò)離子液體（例如[Bmim][PF6]）的引入，成功調(diào)控了Cu表面的界面性質(zhì)，從而改變了CO2電還原的反應(yīng)路徑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Cu基催化劑的主要產(chǎn)物可以從C2H4（法拉第效率，F(xiàn)E為71.1%）轉(zhuǎn)換為CH4（FE為67.2%）。該成果以“Ionic Liquid-Induced Product Switching in CO2Electroreduction on Copper Reaction Interface”為題，發(fā)表在Advanced Functional Materials（IF=18.5），博士后蔡慧珠為第一作者。
（3）通過(guò)有限元模擬的預(yù)測(cè)，采用雜原子前驅(qū)體預(yù)聚合和孔工程的策略，構(gòu)建了微/介孔N,O共摻雜碳納米片。碳納米片上獨(dú)特的微/介孔結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)氧氣的富集和質(zhì)子的消耗，從而形成局部偽堿性的微環(huán)境。此外，N和O的雙摻雜優(yōu)化了*OOH中間體的吸附能，提高了碳材料的固有活性，在中性介質(zhì)下實(shí)現(xiàn)了極高的H2O2產(chǎn)率。該成果以“Unveiling Favorable Microenvironment on Porous Doped Carbon Nanosheets for Superior H2O2Electrosynthesis in Neutral Media”為題，發(fā)表在Advanced Energy Materials（IF=29.4），博士后景鈴胭為第一作者。
（4）利用金屬有機(jī)框架（MOF）的空間限域效應(yīng)，成功原位合成了具有豐富晶界的銅納米顆粒催化劑。在該催化劑中，晶界的豐富存在改變了周圍原子的電子結(jié)構(gòu)，從而影響了中間體的吸附強(qiáng)度，并創(chuàng)造了一個(gè)富含*CO的局部微環(huán)境，這對(duì)于多碳產(chǎn)物的生成極為有利。同時(shí)，這種原位生成的晶界顯示出良好的穩(wěn)定性，避免了在電解條件下的二次重構(gòu)，從而能夠更有效地揭示構(gòu)效關(guān)系。該成果以“Constructing Favorable Microenvironment on Copper Grain Boundaries for CO2Electro-conversion to Multicarbon Products”為題，發(fā)表在Nano Letters（IF=9.6）上，博士生孔艷為第一作者。
(5) 利用簡(jiǎn)單的雙金屬共蒸鍍策略，成功將少量異質(zhì)金屬原子（Pd、Au、Ag）引入銅晶格中。基于異質(zhì)原子與Cu原子之間的原子半徑差異，成功構(gòu)建了不同晶格拉伸應(yīng)變程度的Cu基催化劑，有效改變了活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，影響關(guān)鍵反應(yīng)中間體的吸附行為，從而提升CO2電還原的多碳產(chǎn)物的選擇性。該成果以“Heteroatom-induced tensile strain in Copper lattice boosts CO2electroreduction toward multi-carbon products”為題，發(fā)表在Carbon Energy（IF=19.5），碩士研究生翟志揚(yáng)為第一作者。
