2024年2月10日，蔡興科研究員課題組于2024年2月10日在《Advanced Materials》期刊上發表了題為“A Metal Coordination Number Determined Catalytic Performance in Manganese Borides for Ambient Electrolysis of Nitrogen to Ammonia”的研究論文。該文章的第一作者為Muhammad Asim Mushtaq博士后，蔡興科研究員與電子科技大學孫旭平教授為共同通訊作者。
氨(NH3)是一種重要的化合物，在制藥、合成纖維、化肥制造行業以及能源儲存領域有著廣泛的應用，它還可以作為無碳足跡的氫能源載體，有望對未來的氫能源經濟產生重大影響。然而，傳統的Haber-Bosch方法，在高溫（400-500 °C）和壓力（200 bar）下生產NH3既消耗能源的同時又污染環境。因此，找到Haber-Bosch的工藝替代策略生產NH3是非常重要的。在所有策略中，常溫條件下以水為氫源的電催化氮還原反應（NRR）被認為是最有前途的技術，它很容易與農業、工業和可再生能源兼容。
本文成功合成了Mn2B、MnB、MnB2和MnB4等具有不同Mn原子配位數的純相硼化錳（MnBx）材料。通過對這些材料的結構表征和性能比較，課題組發現隨著化合物中B含量的增加，單個Mn催化位點的催化活性大大提高。在?0.3 V下，MnB4的最佳FE和氨產率分別達到38.5 ± 2.7%和74.9 ± 2.1 μg h?1mgcat?1，遠高于目前報道的硼化物材料。這是因為隨著化合物中B/Mn比的增加，與Mn原子配位的B原子數量增加，導致從Mn轉移到B的價電子增加。這增加了Mn原子對N2的吸附和Mn原子對*N2加氫的本征催化活性。這種配位數調制策略為高性能過渡金屬硼化物NRR催化劑的開發提供了新的解決方案。
該工作得到了國家自然科學基金（批準號：52373266、52003163、22105129）、廣東省基礎與應用基礎研究基金（批準號：2022A1515010670、2022A1515011048）、深圳市科技創新局（批準號：KQTD20170810105439418和20200812112006001）的資助。
文章鏈接：https://doi.org/ 10.1002/adma.202313086
（來源 深圳大學高等研究院）
